This study deals with the quantitative description of the sorption, diffusion, and catalytic reaction occurring during the catalysis on zeolites with the objective to obtain a catalyst optimization for the reaction system of the hydroxylation of methyl aromatic hydrocarbons on MFI and BEA zeolites. In this matter, the methodology of such study follows a multiscale approach of experimental work and simulation studies. Starting from the individually adsorbed molecule, the work-out of macrokinetics important for industrial scale up is done. The sorption of the reactants on the zeolite catalyst was examined on molecular scale by means of molecular mechanic simulations. An experimental validation of the molecular simulation was done with regard to the one-component as well as the multicomponent system on optimized zeolite models. The diffusion of the reactants under catalytic conditions was tested with the help of a transient sorption method - developed within the scope of this study – on mesoscopic scale of one zeolite crystal. Diffusion description and kinetic modelling were carried out. The reaction engineering tests regarding the catalytic hydroxylation of methylbenzenes were carried out on a macroscopic scale within an integral plug flow-tubular reactor. An accompanying modelling of the methylphenol isomerisation kinetics provided valuable indications regarding the optimization of the particular catalyst. On basis of these results, only the hydroxylation of toluene seems to be attractive for an industrial realization. The small yields and the high amount of additional byproducts make clear that the gas-phase hydroxylation catalysis for large substrates might be inadequate.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der umfassenden, quantitativen Beschreibung der in der Katalyse an Zeolithen auftretenden Teilschritte Sorption, Diffusion und katalytische Reaktion mit dem Ziel, eine Katalysatoroptimierung für das Reaktionssystem der Hydroxylierung von Methylaromaten an MFI- und BEA-Zeolithen zu erreichen. Die Methodik dieser Arbeit folgt dabei einem Multiskalen-Ansatz aus experimenteller Arbeit und Simulationsstudien. Vom einzelnen, adsorbierten Molekül ausgehend wird dabei die für eine technische Realisierung entscheidende Makrokinetik erarbeitet. Die Sorption der Reaktanden am Zeolithkatalysator wurde auf molekularer Ebene mit Hilfe molekülmechanischer Simulationen untersucht. Eine experimentelle Validierung der molekularen Simulation gelang im Einkomponenten- wie auch Mehrkomponentensystem an optimierten Zeolithmodellen. Die Diffusion der Reaktanden unter Reaktionsbedingungen wurde mit Hilfe einer, im Rahmen dieser Arbeit weiter entwickelten, transienten Sorptionsmethode auf mesoskopischer Ebene eines Kristalls untersucht. Mit dem Ziel einer quantitativen Beschreibung des Stofftransportes im Zeolith wurde eine stofftransport- und reaktionskinetische Modellierung und Parameteranpassung durchgeführt. Die reaktionstechnischen Untersuchungen zur katalytischen Hydroxylierung von Methylbenzolen wurden auf makroskopischer Ebene im integralen Strömungs-rohrreaktor durchgeführt. Eine begleitende Modellierung der als Folgereaktion auftretenden Isomerisierung der Methylphenole unter Berücksichtigung des Stofftransportes lieferte wertvolle Hinweise für die Optimierung des jeweiligen Katalysators. Auf Basis der gewonnenen Ergebnisse erscheint nur die Hydroxylierung von Toluol für eine industrielle Realisierung attraktiv. Die geringen Ausbeuten, verbunden mit der großen Zahl an Nebenkomponenten verdeutlichen, dass die Gasphasen-Hydroxylierungskatalyse bei großen Substraten an Grenzen stößt.