One of the main aims of this work is to examine the correlations between the molecular topography and rheological properties of single-site catalyzed polyethylenes. The influence of the choice of the catalyst and the synthesis conditions such as temperature, monomer concentration, and hydrogen concentration on the topography of the samples is to be investigated in this work. The rheological properties are very useful for both the molecular characterization and the prediction of the processing behavior. This work aims at establishing connections between the polymerization conditions and rheological properties. The intent is to predict the outcome of syntheses and to forecast the processing behavior of metallocene catalyzed polyethylenes thus making the molecular design of new materials more reliable. The other main aim was to establish correlations between different rheological parameters. Several rheological parameters are rather easy to measure (e.g. the characteristic phase angle c), while the measurement of other quantities (such as the activation energy Ea and the linear steady-state elastic compliance Je0) poses very large experimental problems. For this reason simple correlations being derived from fundamental theories or from empirical findings would be a great help in making the rheological analysis more reliable, as several different quantities would then be available for the analysis of a certain data set. It would also be advantageous to be able to calculate one quantity, which is rather complicated to measure, from another one, which poses less experimental problems. Those aims were achieved.

Das Hauptziel dieser Dissertation ist die Korrelationen zwischen Molekültopographie und den rheologischen Eigenschaften von Metallocen-PE zu untersuchen. Der Einfluß des Katalysators und der Synthesebedingungen wie Polymerisationstemperatur, Monomerkonzentration und Wasserstoffkonzentration auf die Molekültopographie ist eines der zentralen Themen der vorliegenden Arbeit. Die rheologischen Eigenschaften sind sowohl für die molekulare Charakterisierung als auch für die Vorhersage des Verarbeitungsverhaltens sehr nützlich. Die hier vorliegende Arbeit beabsichtigt eine Verbindung zwischen den Polymerisationsbedingungen und den rheologischen Eigenschaften herzustellen. Ziel ist es das Ergebnis von metallocen katalysierten Synthesen vorhersagen zu können, um das molekulare Design neuer Materialien verlässlicher zu machen. Ein weiteres Ziel ist es Korrelationen zwischen verschiedenen rheologischen Parametern zu ermitteln. Da einige der rheologischen Größen relativ leicht meßbar sind (wie z.B. der charakteristische Phasenwinkel c), während andere rheologische Parameter (wie Aktivierungsenergie Ea und die Gleichgewichtsnachgiebigkeit Je0) sehr schwierig zu bestimmen sind, wären einfache Korrelationen, die aus physikalischen oder auch rein empirischen Theorien abgeleitet werden, eine große Hilfe, rheologische Analyse zuverlässiger zu machen, da verschiedene rheologische Größen für die Analyse eines bestimmten Datensatzes zur Verfügung stünden. Von großem Vorteil wäre es auch, wenn man aus einer leicht messbaren Größe eine andere schwer meßbare ableiten könnte.