Chiral Plasmonic Nanostructures via Colloidal Templating

dc.contributorVogel, Nicolas
dc.contributorRetsch, Markus
dc.contributor.advisorVogel, Nicolas
dc.contributor.authorGörlitzer, Eric Sidney Aaron
dc.date.accessioned2021-10-11
dc.date.available2021-10-06
dc.date.created2021
dc.date.issued2021-10-11
dc.description.abstractNanophotonic and chiral plasmonics are among nanotechnology’s most intriguing and interdisciplinary fields and on the leap towards commercialisation. Chiral molecules are abundant in nature, our body and can even be found in the universe. The molecular handedness plays a significant role for their functions in many biological systems. Encoding chirality into plasmonics is promising as it can manipulate electromagnetic fields and enhance the sensitivity of chiral molecule detection. Simultaneously, the fields attract scientists from diverse backgrounds, with multiple interests such as physicists studying light-matter interaction, chemists catalysing enantiomer-selective reactions and biologists studying living objects and their mechanisms. However, the current state-of-the-art fabrication of such structures is often complex and requires sophisticated infrastructure. Robust and scalable platforms are therefore needed to provide users with suitable structures to work with in their environment. This doctoral thesis further expands the tool set of colloidal lithography and colloidal templating, as they allow to fabricate plasmonic nanostructures and sensors over large-areas. Plasmonic resonators focus electromagnetic waves into tiny volumes known as hot-spots, similarly to lenses, but beyond the diffraction limit. These regions govern plasmonic applications since they strongly enhance properties and signals from light-matter interaction. Hence, guiding molecules and particles towards to regions is a key for resilient and sensitive applications. A robust, minimalistic colloidal lithography concept was developed to specifically address these regions of high near-field enhancement on crescent-shaped and other nanoantennas. By employing a material contrast, it was possible to place molecules and nanoparticles in the hot-spot areas with an efficiency of 90%. Crescents are anisotropic and symmetric nanoantennas that also allow the achiral polarization-depended excitation of dipolar and quadrupolar resonances. However, their mirror symmetry prevents an intrinsic chiroptical response. Thus, their mirror symmetry was broken by introducing an intermediate dielectric step within the crescent. Making crescents 3D objects leads to an overlap of induced magnetic and electric dipoles, causing the physical origin of the circular dichroism and making them true chiral objects. The chiral optical activity can be tuned by adjusting the size and position of this edge, which controls the partial overlapping of the dipoles. Placing such chiral metaatoms in specific arrays provides surface lattice resonances (SLRs) with a chiral signature. A sufficient larger separation allows coupling of diffraction modes and localised surface plasmon resonances to surface lattice resonances, showing a reduced linewidth and fewer losses. Using true intrinsic chiral crescents as building blocks leads to chiral lattice modes, i.e. making them selective to the handedness of circularly polarised light at normal incidence. Chiral molecules can also transfer their chirality into localised surface plasmon resonances in achiral nanoantenna, revealing their handedness outside the UV region, where the molecular CD signal typically occurs. This was observed for the first time also in lattice modes of arrays of isotropic and otherwise achiral gold nanoparticles.en
dc.description.abstractZu den faszinierendsten und interdisziplinärsten Feldern im Bereich der Nanotechnologien gehören Nanooptik und chirale Plasmonik, welche vor dem Sprung zur Kommerzialisierung stehen. Chirale Moleküle sind Grundbausteine der Natur und kommen daher im Überfluss in unserem Körper, aber auch in den Unendlichkeiten des Universums vor. Für die Funktion in biologischen Systemen spielt die molekulare Händigkeit eine entscheidende Rolle. Das Einbetten von Chiralität in plasmonische Strukturen ist vielversprechend, denn es kann lokale elektromagnetische Felder beeinflussen, und die Empfindlichkeit für die Detektion chiraler Moleküle erhöhen. Gleichzeitig zieht das Feld Forscher:Innen verschiedenster wissenschaftlicher Hintergründe mit deren ganz verschiedenen Interessen an. Physiker:Innen studieren die Licht-Materie-Interaktion, Chemiker:Innen nutzen es für die katalytische Bevorzugung eines Enantiomers und Biolog:Innen untersuchen lebende Organismen und deren komplexen Mechanismen. Heutige moderne Nanofabrikation solcher chiralen Strukturen ist häufig kompliziert und bedarf einer aufwendigen, teuren und spezialisierten Infrastruktur. Robuste und skalierbare Produktionsplattformen sind daher nötig, um es diesen Anwender:Innen zu ermöglichen Strukturen für ihre spezifischen Zwecke zu fertigen, die gleichzeitig deren Laboranforderungen gerecht werden. Diese Doktorarbeit verfolgt das Ziel, den Instrumentenkoffer von Kolloidlithographie und kolloidaler Oberflächenstrukturierung zu erweitern, da diese die großflächige Herstellung solcher plasmonischer Nanostrukturen und Sensoren ermöglichen. Plasmonische Resonatoren fokussieren elektromagnetische Wellen in kleinste Bereiche, sogenannten Hotspots. Diese Regionen sind entscheidend für plasmonische Anwendungen, da hier Signale und andere Eigenschaften verstärkt werden die aus der Licht-Materie-Interaktion resultieren. Daher ist es für möglichst wenig anfällige und sensible Anwendungen entscheidend Moleküle und Nanopartikel in genau diese Schlüsselregionen zu bringen. Eine einfache und robuste Erweiterung der Kolloidlithografie wurde entwickelt um diese interessanten Bereiche an plasmonischen Crescents (dt.: Halbmondsicheln) und anderen plasmonischen Nanostrukturen spezifisch zu adressieren. Mit Hilfe eines erzeugten Materialkontrasts war es möglich, Moleküle und Nanopartikel mit einer Effizienz von 90% in diese Hotspot-Bereiche zu platzieren. Crescents sind anisotrope, dabei aber symmetrische Nanoantennen, die die Anregung achiraler polarisationsabhängiger Resonanzen mit dipolarem und quadrupolarem Charakter erlauben. Genau diese Spiegelsymmetrie verbietet jedoch eine intrinsisch chirale optische Antwort. Der Bruch der Spiegelsymmetrie wurde durch das Einziehen einer dielektrischen Stufe innerhalb der Crescents erreicht. Die dadurch erreichte Dreidimensionalität erzielt das partielle Überlappen von induzierten magnetischen und elektrischen Dipolen, welche die physikalische Ursache für den hervorgerufenen Zirkulardichroismus ist, und damit Crescents zu echten chiralen Objekten macht. Position und Dicke der dielektrischen Stufe kontrollieren genau dieses dipolare Überschneiden, und damit die optische Aktivität. Werden solche chiralen Metaatome gezielt in spezifische zweidimensionale Gitterkristalle platziert, erreicht man plasmonische Gitterresonanzen mit chiralen XI optischen Eigenschaften. Sind Crescents ausreichend voneinander entfernt, können Bragg-Moden und lokalisierte Partikelplasmonen miteinander koppeln, was zu plasmonischen Gitterresonanzen mit reduzierter Linienbreite und weniger Verlusten führt. Benutzt man hingegen die tatsachlich intrinsischen chiralen Crescents als Bausteine, erreicht man chirale plasmonische Gitterresonanzen. Das bedeutet, man erzielt ihre Selektivität zur Händigkeit des zirkular polarisierten Lichts bei normalem Einfallswinkel. Chirale Moleküle sind ebenfalls in der Lage ihre Chiralität in lokalisierten Partikelplasmonen achiraler Nanopartikel zu übertragen, wodurch diese die Händigkeit der Moleküle offenbaren, welche typischerweise Zirkulardichroismus im UV Bereich aufzeigen. Erstmalig wurde nachgewiesen, dass es ebenfalls möglich ist diese molekulare Chiralität in plasmonischen Gitterresonanzen von achiralen, isotropen Goldnanopartikeln zu übertragen.de
dc.format.extent122
dc.identifier.opus-id17334
dc.identifier.urihttps://open.fau.de/handle/openfau/17334
dc.identifier.urnurn:nbn:de:bvb:29-opus4-173346
dc.language.isoen
dc.rights.urihttp://www.gesetze-im-internet.de/urhg/index.html
dc.subjectChirality
dc.subjectPlasmonics
dc.subjectColloidal lithography
dc.subjectSurface lattice resonances
dc.subjectOptical activity
dc.subjectSurface patterning
dc.subjectLarge-area substrates
dc.subjectHandedness detection
dc.subjectChiral Sensing
dc.subject.ddcDDC Classification::5 Naturwissenschaften und Mathematik :: 53 Physik :: 535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomene
dc.subject.ddcDDC Classification::5 Naturwissenschaften und Mathematik :: 54 Chemie :: 541 Physikalische Chemie
dc.subject.ddcDDC Classification::6 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften :: 66 Chemische Verfahrenstechnik :: 667 Reinigungs-, Färbe-, Beschichtungstechniken
dc.titleChiral Plasmonic Nanostructures via Colloidal Templatingen
dc.titleChirale Plasmonische Nanostrukturen durch Kolloidale Oberflächenstrukturierungde
dc.typedoctoralthesis
dcterms.publisherFriedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)
local.date.accepted2021-09-30
local.sendToDnbfree*
local.subject.fakultaetTechnische Fakultät / Department Chemie- und Bioingenieurwesen
local.thesis.grantorFriedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU) Technische Fakultät
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