Dipoles in Nanooptics: From Their Tailored Excitation to a Nanoscopic Measurement Tool

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2023-08-28
Issue Year
2023
Authors
Eismann, Jörg S.
Editor
Abstract

Due to the advancing miniaturization in modern technologies and the multitude of microscopy applications, the research field of nanooptics is more important today than ever before. When working with nanostructures, a scattering behavior that can be described purely in terms of dipoles is a common encounter. In such cases, if a detailed understanding of the dipole excitation and the associated light scattering is available, a wide range of possibilities opens up. These possibilities include, in particular, the deliberate control of a known system and the resulting dipole radiation, as well as the reconstruction of excited dipoles as a tool for the investigation of unknown systems. Within this dissertation entitled “Dipoles in Nanooptics: From Their Tailored Excitation to a Nanoscopic Measurement Tool,” the necessary understanding is built and put into practice. For this purpose, versatile methods have been developed to determine the excited dipole moments, characterize optical components, and study sub-diffraction-limit size nanostructures.

At the onset of the work presented here, a theoretical foundation is established by gathering formalisms and equations from existing literature. In this process, all required calculations are adapted to the individual criteria applicable here and combined into a unified theory. This theoretical construct is divided into the following integral parts. First, tightly focused light fields are calculated from arbitrary paraxial input fields using vectorial diffraction theory. Second, the dipole moments excited in spherical nanoparticles are investigated via Mie theory. Last, the electromagnetic fields emitted by the dipoles are calculated utilizing Green functions, whereby both the resulting interaction with potential surrounding nanostructures and the radiated far-fields are determined.

The experiments carried out in the framework of this thesis begin with the tailored excitation of extraordinary dipole moments and the investigation of thereby occurring scattering phenomena. For this purpose, specific paraxial light beams were tightly focused, and nanoparticles were selectively placed in the resulting focal fields. In these experiments, many possibilities were discovered that could be used for nanoscale manipulation of light in later applications. In addition, the fundamental understanding of the physical processes was refined, and the practical know-how for their measurement was obtained. These aspects include, in particular, the reconstruction of the dipole moments excited in the nanoparticles, which is essential for later experiments.

Subsequently, the expertise for measuring dipole moments was used in two projects for a practical application. First, an absolute characterization method was developed for high numerical aperture microscope objectives. Here the term “absolute” denotes that no calibrated reference object is needed for the measurement. This requirement for a calibration reference is a significant problem in many characterization methods for cutting-edge optical elements, which was circumvented here. The measurement's key ingredient was using the fields radiated by a dipole as a nearly perfect reference wave. After that, the second application deals with objects almost a million times smaller than the previously examined microscope objective. More specifically, it involves the study of clusters of spherical gold nanoparticles with a size below the diffraction limit of visible light. The investigated particles were scanned through a known focus field, and polarization-resolved far-field measurements were recorded. In the data analysis, the theoretical dipolar scattering of such particles is then used to implement an inverse modeling approach to retrieve unknown parameters of the sample. Although these particles are not optically resolvable with conventional microscopy, it was possible to identify the vast majority of particles and determine their positions and sizes down to a few nanometers.

In conclusion, it can be noted that throughout this dissertation, especially the interplay of theory and the designed experiments have proven to be very fruitful. Ultimately, the theory allowed most of the subsequent experimental results to be reproduced partially or as a whole. These calculations allowed for estimating the effects of many potential sources of error. Thereby, experimental limitations were often known in advance, and much time was saved in the implementation. Moreover, and most importantly, it enabled the extensive inverse reconstruction approaches to be implemented in the first place.

Abstract

Aufgrund der fortschreitenden Miniaturisierung in modernen Technologien, aber auch der großen Anzahl von Mikroskopieanwendungen, ist das Forschungsgebiet der Nanooptik heute wichtiger denn je. Bei der Untersuchung von Nanostrukturen tritt häufig ein Streuverhalten auf, welches sich rein durch Dipole beschreiben lässt. Wenn in solchen Fällen ein detailliertes Verständnis der Dipolanregung und der damit verbundenen Lichtstreuung vorhanden ist, eröffnet sich eine breite Palette von Möglichkeiten. Dazu gehören insbesondere die gezielte Kontrolle eines bekannten Systems und der daraus resultierenden Dipolstrahlung sowie die Rekonstruktion angeregter Dipole als Werkzeug zur Untersuchung unbekannter Systeme. In der hier vorliegenden Dissertation mit dem Titel “Dipole in der Nanooptik: Von deren gezielter Anregung zu einem nanoskopischen Messinstrument,” wird das hierzu nötige Verständnis aufgebaut und praktisch umgesetzt. Zu diesem Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit vielseitige Methoden entwickelt, die zur Messung der Dipole selbst, zur Charakterisierung optischer Komponenten und zur Untersuchung von Nanostrukturen unterhalb der Beugungsgrenze eingesetzt werden.

Zu Beginn der hier vorgestellten Arbeit wird eine theoretische Grundlage geschaffen, indem Formalismen und Gleichungen aus der vorhandenen Literatur zusammengetragen werden. Dabei wurden alle erforderlichen Berechnungen auf die hier individuell vorliegenden Kriterien angepasst und zu einer einheitlichen Theorie vereint. Dieses theoretische Konstrukt gliedert sich in die folgenden wesentlichen Hauptteile. Zuerst werden hoch fokussierte Lichtfelder aus beliebigen paraxialen Eingangsfeldern mittels vektorieller Beugungstheorie berechnet. Darauf folgt die Bestimmung der in sphärischen Nanoteilchen angeregten Dipolmomente durch den Einsatz der Mie-Theorie. Zuletzt werden die von den Dipolen emittierten elektromagnetischen Felder durch Green-Funktionen ermittelt, wobei sowohl die Wechselwirkung der Dipole mit umgebenden Nanostrukturen als auch die abgestrahlten Fernfelder berechnet werden.

Die im Zuge dieser Dissertation durchgeführten Experimente befassen sich zu Anfang mit der gezielten Anregung spezieller Dipolmomente und den dabei auftretenden Streuphänomenen. Dazu wurden paraxiale Lichtstrahlen präpariert, fokussiert und Nanoteilchen selektiv darin platziert. In diesen Versuchen konnte eine große Diversität an Möglichkeiten entdeckt werden, die zur nanoskaligen Manipulation von Licht für spätere Anwendungen genutzt werden können. Darüber hinaus wurde ein grundlegendes Verständnis der untersuchten physikalischen Prozesse, sowie praktisches Know-how für deren Messung gewonnen. Zu diesen Aspekten gehört vor allem die genaue Rekonstruktion der in den Nanopartikeln angeregten Dipolmomente, die für die nachfolgenden Experimente enorm wichtig ist.

Anschließend wurde die Expertise zur Messung von Dipolmomenten in zwei separaten Projekten für eine praktische Anwendung eingesetzt. Zunächst wurde dabei eine Methode zur absoluten Charakterisierung von Mikroskopobjektiven mit hoher numerischer Apertur entwickelt. Der Begriff “absolut” bedeutet hierbei, dass kein kalibriertes Referenzobjekt für die Messung benötigt wird. Diese Notwendigkeit einer Referenz stellt bei vielen Charakterisierungsmethoden ein großes Problem dar, welches hier umgangen werden konnte. Der wichtigste Bestandteil der Messung war die Verwendung der von einem Dipol abgestrahlten Felder als nahezu perfekte Referenzwelle. Im Anschluss daran befasst sich die zweite Anwendung mit Objekten, welche beinahe um das millionenfache kleiner sind als die zuvor untersuchten Mikroskopobjektive. Genauer geht es dabei um die Untersuchung von Ansammlungen kugelförmiger Goldnanopartikel mit einer Größe unterhalb der Beugungsgrenze des sichtbaren Lichts. Die zu untersuchenden Teilchen wurden durch ein bekanntes Fokusfeld gescannt und polarisationsaufgelöste Fernfeldmessungen wurden aufgezeichnet. In der Datenanalyse wird dann die theoretische dipolare Lichtstreuung solcher Partikel genutzt, um einen inversen Modellierungsansatz zu implementieren und somit unbekannte Parameter der Probe zu ermitteln. Obwohl diese Teilchen mit herkömmlicher optischer Mikroskopie nicht auflösbar sind, war es hierbei möglich, die überwiegende Mehrheit aller Teilchen zu identifizieren und deren Positionen und Größen bis auf wenige Nanometer genau zu bestimmen.

Abschließend ist zu sagen, dass sich während dieser Dissertation insbesondere das Zusammenspiel der Theorie und dem darauf abgestimmten Experiment als sehr gewinnbringend erwiesen hat. Letztlich erlaubte die Theorie den Großteil der darauf folgenden experimentellen Ergebnisse gänzlich oder teilweise nachzustellen. Zum einen konnten dadurch die Auswirkungen vieler potenzieller Fehlerquellen abgeschätzt werden, wodurch wiederum viele Limitierungen der Experimente schon im Voraus bekannt waren und sich in der Umsetzung viel Zeit einsparen ließ. Zum anderen, und noch viel wichtiger, konnten dadurch umfangreiche inverse Rekonstruktionsansätze überhaupt erst umgesetzt werden.

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