Engineering Stable Interfaces for Printed Solar Cells by Rationalizing Material Induced Loss Mechanisms

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2016-11-03
Issue Year
2016
Authors
Zhang, Hong
Editor
Abstract

Solar energy is almost infinitely available and a clean energy source of the future. Organic solar cells (OSCs) are continuously drawing attention from both the academic and industrial communities and considered as a promising candidate for renewable energy sources of the next generation due to their non-toxicity, low-costs, high sustainability and especially their light weight and compatibility with flexible substrates. This dissertation targets on the development and understanding of high efficiency OSCs with interface modification layer and the simplified technological process to fabricate efficient devices using roll-to-roll compatible processing techniques. The first part of this thesis focuses on the development and understanding of interface contact between the PCBM and metal oxides for OSCs. Modification of metal oxides with a solution processed low-cost alkali hydroxide layers increases the efficiency of the inverted architecture device by dominantly tuning the barrier between the conduction band of metal oxides and the LUMO of PCBM in the active layer. Since the presence of a large interface dipole and a new interface state between the Fermi energy and the fullerene HOMO for alkali hydroxide-modified metal oxides contacts, alkali hydroxide-modified metal oxides contacts enhances electron extraction, reduces contact resistivity, and suppresses bimolecular recombination, leading to a remarkable PCE enhancement for pDPP5T-2:PCBM based OSCs from 3.3% to approximately 6.0%. These novel interfacial gap states are hypothesized to be electronically hybridized with the contact. Combined with a numerical device model based on a 1D drift–diffusion approach, the effect of reduced interfacial majority carrier at the electrodes is simulated. The majority carrier density at the respective interface is reduced when inserting an interface modification layer. The bulk bimolecular recombination with the photo generated minority carriers gets reduced. The alkali hydroxide-modified metal oxides contacts induces suppression of the bulk recombination in organic bulk heterojunction photovoltaics. In the second part of this thesis, design of interface layers by engineering is demonstrated to print efficient devices using roll-to-roll compatible processing techniques under ambient conditions. A simple approach to printing efficient, inverted OSCs with a self-organized cathode interface layer Phen-NaDPO blended into a pDPP5T-2/PCBM system is introduced. We observe a spontaneous, surface energy driven migration of Phen-NaDPO towards the ZnO interface and a subsequent formation of electron selective and barrier free extraction contacts. In the presence of 0.5 wt% Phen-NaDPO, a PCE of 5.4% is achieved for inverted device based on an ITO/ZnO cathode. In addition, we successfully develop an s-MoOX/PEG ink as HTL to fabricate all solution processed inverted OSCs via doctor-blading in air, which shows a performance comparable to those with evaporated MoOX. Excellent wetting of s-MoOX:PEG solution on the active layer leads to highly uniform layers with complete surface coverage and superior hole selectivity. As an alternative to PEDOT:PSS and evaporated MoOX, s-MoOX:PEG is established as a highly promising hole transport material for efficient and stable inverted organic solar cells. Finally, we focus on the development of organic–metal interfaces based on perovskite solar cells. We demonstrate that fairly efficient perovskite solar cell can be fabricated by inserting an ultrathin polyelectrolyte layer based on the interface layers all solution-processed at low temperature, either PEIE or P3TMAHT. The PCE increases from 8.53% to 12.01% (PEIE) and 11.28% (P3TMAHT) for the solution-processed polyelectrolyte-modified interfaces. Moreover, we introduce a water-free dispersion of PEDOT to replace spiro-MeOTAD in perovskite solar cells, and the device shows a maximum PCE of 11.75% and more than 800 h stability under ambient environmental conditions without packaging. We find that the density of sub bandgap states at the interface of the perovskite/HTL seems to depend on the nature of PEDOT. This water-free PEDOT can become a very promising candidate for upscaling production of perovskite solar cells.

Abstract

Solarenergie ist eine beinahe unerschöpfliche und saubere Energiequelle für die Zukunft. Organische Solarzellen (OSCs) ziehen kontinuierlich mehr Aufmerksamkeit von der akademischen und industriellen Gemeinschaft auf sich und werden als ein vielversprechender Kandidat für erneuerbare Energien der nächsten Generation angesehen, da sie nicht toxisch, günstig, flexibel und leicht sind. Diese Dissertation zielt auf die Entwicklung und das Verständnis von Hocheffizienzsolarzellen mit Zwischenschichtmodifikationen und vereinfachten technologischen Prozessen zum Drucken von Bauteilen, die kompatibel zur Rolle-zu-Rolle-Prozessierung sind. Der erste Teil der Arbeit fokussiert sich auf die Entwicklung und das Verständnis des Kontaktverhaltens zwischen PCBM und Metalloxiden in OSCs. Modifikation von Metalloxiden mit lösungsprozessierten, günstigen Alkalihydroxidschichten verbessert die Effizienz von invertierten Bauteilen vorwiegend durch das Einstellen der Barriere zwischen Leitungsband der Metalloxide und dem LUMO des PCBM in der aktiven Schicht. Alkalihydroxid-modifierte Metalloxide verbessert die Elektronenextraktion, reduziert den Kontaktwiderstand und unterdrückt die Bimolekulare Rekombination, was zu einer erstaunlichen Effizienzerhöhung für pDPP5T-2:PCBM basierte OSCS von 3.3 % auf ca. 6.0 %. Diese neuartigen Greznschichtzustände werden vermutlich mit dem Kontakt elektronisch hybridisiert. Kombiniert mit einem numerischen Bauelementmodell basierend auf dem 1D „drift-diffusion“ Ansatz wird der Effekt der reduzierten Grenzflächenmajoritätsladungsträger an den Elektroden simuliert. Die Majoritätsladungsträgerdichte an den entsprechenden Elektroden wird durch die Modifikationsschichten reduziert. Die bimolekulare Rekombination in der aktiven Schicht mit den photogenerierten Minoritätsladungsträgern wird reduziert. Die Alkalihydroxide induzieren reduzierte Rekombination in der aktiven Schicht von organischen Photovoltaikzellen. Im zweiten Teil wird das Design der Zwischenschichten durch das Einstellen der Druckprozesse an Luft eingeführt. Es konnte erfolgreich dargestellt werden, dass durch einen einfachen Ansatz invertierte, hocheffiziente OSCs mit selbstorganisierenden Phen-NaDPO Kathodenschichten gedruckt werden können, wenn Phen-NaDPO in das pDPP5T-2/PCBM System hineingemischt wird. Es wird spontane oberflächenenergiegetriebene Migration des Phen-NaDPO zum Zno beobachtet, was einen elektronenselektiven, barrierefreien Kontakt erzeugt. Durch 0,5wt% Phen-NaDPO wird eine Effizienz von 5,4% erreicht. Zudem wurde eine MoOx/PEG Tinte entwickelt, durch die an Luft gedruckte OSCs vergleichbare Effizienz zu denen mit aufgedampften MoOx HTLs erreichten. Sehr gutes Benetzen der MoOx:PEG Tinte führt zu gleichmäßigen und sehr lochselektiven Schicht. Damit ist dies eine gute Alternative zu PEDOT:PSS und aufgedampftem MoOx für stabile invertierte OSCs, die kompatibel zur Rolle-zu-Rolle Prozessierung sind. Am Ende fokussiert sich die Arbeit auf die Entwicklung für Zwischenschichten für Perowskitsolarzellen. Hier werden effiziente Perowskitsolarzellen durch den Einsatz von ultradünnen Polyelektrolytschichten bei niedrigen Temperaturen mit PEIE oder P3TMAHT erzeugt. Die PCE steigt von 8,53% auf 12,01% (PEIE) und 11,28% (P3TMAHT). Zudem wird eine wasserfreie PEDOT-Dispersion eingeführt, mit der spiro-MeOTAD in Perowskitsolarzellen ersetzt werden kann. Diese Zellen zeigten eine maximale Effizienz von 11,75% und mehr als 800 Stunden Stabilität an Luft ohne Verkapselung. Hier wurde auch herausgefunden, dass die Dichte der Zustände unterhalb der Bandlücke an der Grenzfläche Perowskit/HTL von der Natur des PEDOT abhängt. Dieses wasserfreie PEDOT kann auch ein sehr vielversprechender Kandidat für die industrielle Prozessierung von Perowskitsolarzellen werden.

DOI
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