Pigment Nanocrystals for Energy and Energy Saving Applications

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2022-11-14
Issue Year
2022
Authors
Mashkov, Oleksandr
Editor
Abstract

Energie und Energieumwandlung sind Phänomene, die wesentlicher Bestandteile des menschlichen Alltags sind. Mit der zunehmenden Dynamik des technischen Fortschritts steigt jedoch auch der Energieverbrauch. Öl, Erdgas, Kohle und Torf sind die wichtigsten Energiequellen, aber der Trend der letzten Jahrzehnte zeigt eine zunehmende Verschmutzung in der Erdatmosphäre aufgrund des intensiven Abbaus und der Nutzung der natürlichen Ressourcen für den menschlichen Lebensunterhalt. Aus diesem Grund besteht die aktuelle Aufgabe darin, die natürlichen Ressourcen zu schonen, indem der Energieverbrauch reduziert und auf erneuerbare Energiequellen wie Sonne, Wind, Wasser und andere Energieformen umgestellt wird. Es gibt verschiedene Möglichkeiten Solarenergie zu nutzen, z. B. durch photokatalytische Reaktionen zur Herstellung energiereicher Produkte (Wasserstoff, Sauerstoff, Wasserstoffperoxid usw.) oder durch Modulation der Sonnenenergie in Gebäuden durch Fensterscheiben, um den Einsatz von Heizungs-, Lüftungs- und Klimaanlagen (HVAC) zu reduzieren, obwohl es eine große Anzahl von Materialien für diese Art von Bereichen gibt, scheint die Verwendung von ungiftigen Pigmenten im Bereich der grünen Energie sehr attraktiv. Daher war das Hauptziel dieser Dissertation die Entwicklung neuer Heterostrukturen auf der Basis von Halbleiterpigmenten für die Synthese hochenergetischer grüner Substanzen und die Modifikation bereits bekannter Pigmente für die Anwendung im Bereich der intelligenten Fenster. Ein polymeres, graphitisches Kohlenstoffnitrid (g-C3N4), als einer der vielversprechenden Photokatalysatoren, wurde mit Hilfe von Tetramethylammoniumhydroxid in Gegenwart von industriell verfügbaren Pigmenten (Epindolidion, Chinacridon, Phthalocyanin und Indanthron) exfoliert. Dieser Vorgang modifiziert die Oberfläche des Kohlenstoffnitrids durch die Bildung von Hydroxylgruppen, welche die Bildung von Wasserstoffbrücken zwischen Kohlenstoffnitrid und Pigmenten ermöglichen und gleichzeitig die photokatalytischen Eigenschaften zur Wasserstoffperoxidgeneration (die beste ist für ex-C3N4_Epi, 1436 µM·h-1) im Vergleich zum Bulk-Kohlenstoffnitrid (19,4 µM·h-1) und reinem, exfoliertem C3N4 (170 µM·h-1) verbessern. Die berechnete Wechselzahl TON (370) und die Solar-zu-H2O2-Konversion (0,136 %) zeigen das Potenzial für den Einsatz von Kohlenstoffnitrid-Nanoplättchen-Epindolidion Heterostrukturen, bei der Herstellung und Synthese von grünen Hochenergiekraftstoffen. Das violette Pigment Chinacridon, welches als Füllstoff für Toner in Laserdruckern verwendet wird, ist in der Lage in Gegenwart von primären Aminen hierarchische Mikro-Nanokristalle aus ihren Boc-Derivaten zu bilden. Chinacridon-Igel, nach Ersatz der hydrophoben Liganden durch hydrophile Liganden und anschließender Dekoration mit photoreduziertem Platin, zeigen photokatalytische Fähigkeiten bei der Sauerstoffreduktionsreaktionen in basischen (pH = 12)ix Medien (751 µM·h-1). Darüber hinaus wurde die Abscheidung anderer Übergangsmetalle wie Ni, Co, Cu und Ag erfolgreich durchgeführt und die katalytischen Eigenschaften für die Wasserstoffperoxid-Erzeugung nachgewiesen (382, 423, 330, 493 µM·h-1, jeweils). Die Wechselzahl (142), Solar-zu-H2O2-Umsetzung (0,143 %) und Faraday-Effizienz (86 %) sowie die gute Stabilität ebnen den Weg für den kommerziellen Einsatz von platindekorierten ChinacridonIgeln in der Wasserstoffperoxid-Produktion. Die Synthese von Nanokristallen des elektrochromen, blauen Pigments, Preußischblau, wurde in Ethylenglykol unter Verwendung von Eisen-Acetat durchgeführt. Zur erfolgreichen Herstellung von Filmen auf Basis von Preußischblau-Nanokristallen wurden Additive (Triton X-100 und Dimethylsulfoxid) in die wässrige Tinte eingebracht, die in der Lage sind, die Oberflächenspannung an der Grenzfläche Lösung/Substrat zu reduzieren und die Homogenität der Filme zu verbessern. Um die Gesamtleistung des Bauelements zu verbessern, werden CeroxidNanokristalle mit einer Aufheizmethode synthetisiert und als Ionenspeicherschicht gewählt. Drei Methoden zur Entfernung von Fettliganden wurden auf CeO2-NCs angewandt, um die Leitfähigkeit zu erhöhen und die Interkalation von Lithium-Ionen zu verbessern. Ein elektrochromes Bauteil, bestehend aus Preußischblau-Nanokristallen, einem organischen Festkörperpolymer und Ceroxid-Nanokristallen, zeigte eine Farbeffizienz von 266 cm2·C-1.

DOI
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