Elektrospinnen von Cellulose-basierten Nanofasern

Language
de
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2021-04-26
Issue Year
2021
Authors
Haas, Daniel
Editor
Abstract

In this work nanoscale fibers and porous fiber strcutures from cellulose acetate of dif-ferent molecular weigth were produced by electrospinning. Appropriate binary solvent systems were identified by means of the Hansen solubility theory. The process window in electrospinning was analyzed systematically. The binary solvent systems of acetone - dimethylsulfoxyde and ethanol - dimethyl-sulfoxyde showed most favorable behavior. The binary solutions were processed on a self-made spinning device equipped with var-ious collector shapes at spinning distances ranging from 24 to 30 cm, voltages between 22 and 25 kV and flowrates between 0,5 and 17,5 ml/h. The spinning dope concentra-tion amounted between 14 wt.-% for cellulose acetate with a molecular weight Mn of 50.000 g/mol and 22 wt.-% for cellulose acetate with a molecular weigth Mn of 30.000 g/mol. Fiber diameters ranging fro 100 nm to 3 μm could be produced. The component of the binary solvent with higher boiling temperature (DMSO: 189 °C) changes the morphology of the fibers produced from cotton wool like shape of unconnected fibers to a consolidated fiber felt with fused / adhesivly bonded fiber crossing points and a proper connection of individual fiber layers. Pore diameters of app. 4 μm and a porosity of 85% were achieved. The tensile shear strength of the porous fiber felts was measured for various degrees of fiber fusion. The coherency of stress concentration at the fiber crossing points and de-gree of fiber fusion was derived from a structural model and simulation with finite ele-ments method. The deformation behavior of unconnected fibers (porosity > 85%) is dominated by gradual allignment where only friction between the fibers drags defor-mation. When the spinning duration is sufficient a self-supporting porous layer (porosi-ty < 85%) with solid fiber crossing points is created. The porous layer network has a tunable interconnected porosity which is favourable for many applications. Electrospun nanofibers are of interest for the field of tissue engineering since spinning is done at room temperature and organic pharmaceutical agents or living cells can be integrated without suffering from thermal treatment.

Abstract

In dieser Arbeit wurden nanoskalige Fasern und poröse Faserstrukturen aus Cellu-loseacetat verschiedener Molmasse mittels Elektrospinnen hergestellt. Hierzu wurden geeignete Lösungsmittelsysteme mit Hilfe der Löslichkeitstheorie nach Hansen identifi-ziert und ihre Prozessfenster beim Elektrospinnen untersucht. Die Systeme Azeton - Dimethylsulfoxid und Ethanol - Dimethylsulfoxid haben sich hierbei als am günstigsten erwiesen. Die binären Lösungen wurden auf einer Eigenbau-Spinnanlage mit verschie-denen Kollektor-Bauformen bei Spinnabständen zwischen 24 und 30 cm, Spannungen zwischen 22 und 25 kV und Volumenströmen zwischen 0,5 und 17,5 ml/h versponnen. Die zum Spinnen glatter Fasern nötige Konzentration betrug zwischen 14 Ma.-% (CA mit einer Molmasse Mn von 50.000 g/mol) und 22 Ma.-% (CA, Mn von 30.000 g/mol). Es konnten Faserdurchmesser von 100 nm bis 3 μm hergestellt werden. Eine Lösungs-mittelkomponente mit höherem Siedepunkt (z.B. DMSO: 189 °C) ändert dabei die Morphologie der hergestellten Faser von einem hochporösen Fasergelege unverknüpfter Fasern zu einem Fasergelege mit Verschmelzung / Verklebung der Fasern an ihren Kreuzungspunkten und Verknüpfung der einzelnen Lagen. Es wurden hierbei Poren-größen von 4 μm und eine Porosität von 85 % erreicht. Die Zugscherfestigkeit der porösen Faserstrukturen wurden für verschiedene Ver-schmelzungsgrade der Fasern ermittelt. Die Abhängigkeit der Spannungsüberhöhung an den Faserverknüpfungspunkten vom Verschmelzungsgrad und der Porosität konnte durch ein Strukturmodell und Simulation mittels Finiter-Elemente-Methode nachvoll-zogen werden. Bei unverbundenen Fasern (P > 85%) wird das Verformungsverhalten dominiert von Ausrichteprozessen, wo lediglich Reibung zwischen den Fasern die Ver-formung beeinflusst. Erst durch die Verknüpfung an den Faserkreuzungspunkten ent-steht - bei eintsprechender Spinndauer - eine selbsttragende Schicht (P < 85%) mit einer einstellbaren interkonnektierenden Porosität, die anwendungstechnische Vorteile bietet. Für Anwendungen in der Filtration ist dies auch ein pragmatischer Ansatz. Für den Be-reich des Tissue Engineering besitzt das Elektrospinnen mit einem binären Lösungsmit-tel den Vorteil, dass organische Wirkstoffe oder vitale Zellen keine thermische Belas-tung erfahren.

DOI
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