X-ray radiography of granular systems - particle densities and dynamics

Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
Issue Year
Baur, Manuel

In nature we observe avalanches, landslides and debris flows with disastrous destructiveness. From a physical point of view these events can be described as granular flows and research in this field is essential for an effective protection. The understanding of related systems is also important for industrial applications such as the flow behavior of particles in a fluidized bed reactor, or in the field of transportation and mixing of bulk cargo. Examples for industrial relevant goods are for instance charcoal, gravel, sand, coffee or pharmaceuticals. Despite their widespread occurrence, the dynamics of such systems are just poorly understood. In this work measurement techniques to investigate particle densities and dynamics of granular system are established. Such systems appear highly opaque to classical optical methods, restricting observations to boundary effects. In contrast, X-rays pass through matter in straight lines and allow a look inside. The X-rays are attenuated when they penetrate matter. High particle densities in the sample lead to a strong attenuation and result in a lower X-ray intensity, in comparison to low particle concentrations. The X-ray intensity behind the sample carries the integrated information of the particle density distribution in propagation direction of the X-rays. The final gray value in a radiogram is an integrated quantity, which makes a quantitative interpretation challenging. The full three-dimensional information of a sample can be accessed via X-ray tomography, but reconstructing a full tomogram requires several hundred radiograms captured from different directions. Classical X-ray setups, as used in scientific laboratories, are too slow to study dynamic granular systems via tomography. In the presented work, measurement methods are established, which allow an investigation of the particle densities and dynamics of granular systems utilizing X-ray radiography. The results are validated quantitatively. Subsequently, an overview to these methods is outlined. Correction of beam hardening in X-ray radiograms The intensity of monochromatic X-rays decays exponentially in dependence of the penetration length, when passing through a material. This is described by Beer-Lambert’s law. The thickness of the material can be calculated from the decrease of the X-ray intensity via the attenuation coefficient μ. However, classical X-ray tubes do not emit a monochromatic X-ray spectrum, but the polychromatic broad bremsstrahlung-spectrum. The attenuation coefficient depends on the photon energy. Photons with high energy are attenuated less than photons with low energy and the spectrum hardens, as the beam passes through a slab of material. Beam hardening must be considered in order to determine the penetration length of a polychromatic beam through the sample. Beer-Lambert’s law remains only valid, if μ is extended to an effective attenuation coefficient μeff (x), which considers the spectral change in dependence of the penetration length x. In this work, a method is presented quantifying μeff (x) by fitting a phenomenological model to measurement data in dependence of the material thicknesses x. Measurements are captured for varying X-ray settings and for multiple materials on two different setups. We compare the accuracy of our model function to other models from the literature. Among these, our model describes the measurement data with highest precision. This correction allows the determination of the penetration length from single radiograms. In the case of a granular sample the particle volume fraction Φ can be calculated from that. X-ray Digital Fourier Analysis We aim to measure the granular dynamics in a liquid-fluidized bed. For this purpose Digital Fourier Microscopy (DFM) has been extended to X-ray radiography. DFM is a Fourier image analysis technique, that extracts the intermediate scattering function (ISF) of a particle system from time averaged difference images. The ISF contains information on the structure and the dynamics of the particle system. Different model functions are used for the ISF depending on the particle dynamics, to quantify the mean particle motion in the system. DFM-analysis is well established for investigating colloidal or bacteria systems using light microscopy techniques. In comparison to the case described in this work, the imaging physics differs fundamentally: Here, we use X-ray radiography instead of light microscopy. We call this extension, from optical to X-ray imaging, X-ray Digital Fourier Analysis (X-DFA). The single steps of the analysis are performed analogous to the original DFM, but applied to X-ray radiograms. As a first approach to the new technique, we generated simulation based synthetic radiograms, on which the single steps of X-DFA were carried out. This works as a sample-system, helping to get familiar with the analysis and to study the effect of synthetic X-ray imaging. The specification of the particulate system, i.e. the dynamics, mean particle speed and number of particles, are input parameters to the simulations. This allows a parameter study with quantitative verification. We give a theoretical introduction on DFM, outline the single steps of the analysis on the simulation based images and compare its results to the expected outcome of the particle simulations. The values coincide within 2% relative difference. Validating X-DFA on a sedimenting suspension of granular particles In a next step we apply our findings on X-DFA to experimental data. For this purpose, we used an experimental model system, which allows a reliable reference measurement of the particle dynamics with well established methods, and can be compared to the X-DFA measure. We observe the sedimentation of particles in a liquid-fluidized bed of glass beads immersed in a glycerin-water mixture. The mean sedimentation velocity of the particles is measured in two ways: First, we track the position of the sedimentation front, which marks the upper edge of the particle bed, and calculate the sedimentation velocity from that. Second, we apply X-DFA to different regions of the particle bed in the radiograms. A first validation of X-DFA on experimental data is achieved by a comparison of both results, hvifront and hvixdfa . We perform experiments for different particle densities of the bed, 0.45 < Φ < 0.56, which leads to a range of sedimentation velocities from 0.04 mm/s to 0.13 mm/s. Both velocity measures coincide within a mean relative deviation of 9.4%. hvixdfa is systematically larger than hvifront . We address this systematic deviation to the contribution of a creeping boundary flow of particles at the walls of the system. The boundary flow is considered less when obtaining hvixdfa in comparison to hvifront , and leads to systematically larger values of hvixdfa . The thickness of the boundary layer can be estimated from the deviation between both velocities hvifront and hvixdfa. We get a thickness of ≈ 0.5 mm, which corresponds to ca. 3 particle diameters. X-DFA allows a quantitative study of the dynamics of opaque systems, that cannot be accessed with optical methods. In this work X-DFA is validated on a system of sedimenting particles. This technique opens the possibility of studying more complex particle dynamics in opaque systems, e.g. the granular dynamics in a fluidized bed or complex multiphase flows.


In der Natur treten Muren, Erdrutsche, Schnee- und Gerölllawinen auf. Physikalisch können diese als granularer Fluss beschrieben werden. Die Untersuchung dieser Systeme ist für einen effektiven Schutz vor Gefahren für Natur und Mensch essentiell. Das Verständnis physikalisch verwandter Systeme ist auch für industrielle Anwendungen wichtig. Hierzu gehören unter anderem der Teilchenfluss in Wirbelschichtreaktoren oder der Transport und Mischprozess von Schuttgütern, wie Kohle, Kies, Sand, Kaffee oder Arzneimittel Tabletten. Trotz ihrer weiten Verbreitung, ist die Dynamik derartiger Systeme unzureichend verstanden und eine quantitative Messung der Teilchendynamik mit Herausforderungen verbunden. In der vorliegenden Arbeit werden Dichte und Dynamik granularer Materie mittels Röntgenradiographie untersucht. Diese Systeme sind opak, sodass mit klassischen optischen Methoden nur Randeffekte beobachtet werden können. Röntgentechniken ermöglichen den Einblick in das Innenleben dichter Granulate. Die Röntgen- strahlen durchlaufen das Medium entlang gerader Linien, wobei ihre Intensität beim Durchgang durch Materie abgeschwächt wird. Hohe Teilchendichten führen deshalb zu einer größeren Abschwächung und einer geringeren Röntgenintensität, als geringe Teilchendichten. Die Röntgenintensität hinter dem durchstrahlten Medium trägt die integrierte Information der Teilchenverteilung im Medium entlang des Strahlenganges. Die physikalische Interpretation derartiger Radiogramme stellt eine Herausforderung dar. Mittels Röntgentomographie kann zwar ein vollständiges dreidimensionales Ab- bild erzeugt werden, jedoch müssen für ein Tomogramm mehrere hundert Radiogramme aufgenommen werden. Damit ist Tomographie an klassischen Röntgenanlagen, wie sie in Laboren zum Einsatz kommen, zu langsam für die Untersuchung von dynamischen granularen Systemen. Im Zuge der vorliegenden Dissertation werden Messmethoden entwickelt, um eine Bestimmung der Dichte und Dynamik granularer Systeme, basier- end auf einfachen Radiogrammen, zu ermöglichen. Die Ergebnisse werden quantitativ validiert. Im Folgenden wird ein Überblick über diese Methoden gegeben. Korrektur der Strahlaufhärtung in Röntgenradiogrammen Die Intensität von monochromatischen Röntgenstrahlen wird beim Durchgang durch ein Medium exponentiell in Abhängigkeit der Durchstrahlungslänge abgeschwächt. Dieses Verhalten wird durch das Lambert-Beer’sche Gesetz beschrieben. Die Dicke des Mediums im Strahl kann mittels des materialabhängigen Abschwächungskoeffizienten μ berechnet werden. Klassische Röntgenröhren emittieren jedoch kein monochromatisches, sondern ein breites kontinuierliches Röntgenspektrum, das Bremsstrahlungsspektrum. Der Abschwächungskoeffizient ist abhängig von der Photonenenergie. Beim Durchstrahlen eines Mediums werden hochenergetische Photonen weniger stark abgeschwächt als Nieder- energetische; das Photonenspektrum wird beim Durchgang durch ein Medium härter. Damit ist der Abschwächungskoeffizient abhängig von der Photonenenergie. Um, wie im monochromatischen Fall, mittels des Abschwächungskoeffizienten auf die Durchstrahl- ungslänge im Medium schließen zu können, muss die Strahlaufhärtung berücksichtigt werden. Das Lambert-Beer’sche Gesetz behält nur seine Gültigkeit, wenn μ durch einen effektiven Abschwächungskoeffizienten μeff(x) ersetzt wird, welcher neben der Materialabhängigkeit auch die Änderung des Spektrums mit der Durchstrahlungslänge x berücksichtigt. Hier wird ein Verfahren vorgestellt, in welchem μeff(x) mittels einer phänomenologischen Fit-Funktion an Referenzmessungen von verschieden Materialdicken quantifiziert wird. Es werden Messdaten zu unterschiedlichen Röntgenparametern, für mehrere Materialien, an zwei verschiedenen Röntgenanlagen, aufgenommen. Wir vergleichen die Genauigkeit unserer Fit-Funktion mit anderen Fit-Funktionen aus der Literatur. Das hier vorgeschlagene Modell beschreibt die Messdaten am besten. Diese Korrek- tur ermöglicht die Bestimmung der Durchstrahlungslänge aus einzelnen Radiogram- men. Somit lässt sich z.B. im Falle von Granulaten aus der Durchstrahlungslänge der Volumenanteil Φ des Granulats ermitteln. X-ray Digital Fourier Analysis Um die Messung der Granulatdynamik in einem fluidisierten Bett zu ermöglichen, wurde die Methode Digital Fourier Microscopy (DFM) für die Anwendung auf Röntgenradiographie erweitert. Bei DFM handelt es sich um eine Fourier-Bildanalyse Technik: Aus den Fourier-Spektren von zeitlich gemittelten Differenzbildern wird die Intermediate Scattering Function (ISF) des Teilchensystems extrahiert. Die ISF enthält Informationen über Struktur und Dynamik des Systems. Für die ISF werden je nach Teilchendynamik unterschiedliche Modellfunktionen verwendet, wodurch wiederum Aussagen über die mittleren Teilchengeschwindigkeiten getroffen werden können. Die DFM-Analyse ist bei der Untersuchung von Kolloid- und bakteriellen Systemen mittels Lichtmikroskopieaufnahmen weit verbreitet, mit steigender Zahl an Anwendungsbereichen. Im Vergleich zum hier vorliegenden Fall, unterscheidet sich das bildgebende Verfahren jedoch in grundlegender Weise: Im Gegensatz zur Verwendung eines Lichtmikroskops steht hier Röntgenradiographie. Wir nennen diese Erweiterung, von optischen Methoden auf konventionelle Röntgenbildgebung, X-ray Differential Fourier Analysis (X-DFA). Die einzelnen Schritte der Analyse sind analog zu DFM, werden jedoch auf Röntgenradiogramme angewendet. Für diese Arbeit wurden synthetische Radiogramme auf Grundlage von Teilchensimulationen generiert, auf welche die einzelnen Schritte der Analyse angewendet wurden. In den Simulationen sind Spezifikationen des Teilchensystems, wie Dynamik, Geschwindigkeit und Anzahl der Teilchen, frei wählbar. Dies ermöglicht eine Parameterstudie mit quantitativer Überprüfung der X-DFA. Es wird eine theoretische Einführung zu DFM gegeben und die einzelnen Schritte der Analyse, anhand von simulationsbasierten synthetischen Radiogrammen, gezeigt. Ein anschließender Vergleich des Ergebnisses der X-DFA mit Berechnungen aus den Teilchenpositionen der Simulationsdaten liefert eine Übereinstimmung innerhalb von 2% relativer Abweichung. Validierung von X-DFA mittels Sedimentation granularer Teilchen Im nächsten Schritt werden die Erkenntnisse der X-DFA Technik auf experimentelle Daten angewandt. Hierfür wird ein experimentelles Modellsystem verwendet, welches eine zuverlässige Messung der Teilchendynamik mit klassischen Methoden erlaubt und somit als Referenz, für eine Messung mit der neuen X-DFA Technik, dienen kann. Wir betrachten die Sedimentation von Teilchen in einem fluidisierten Bett aus Glas- Partikeln in einem Glyzerin-Wasser Gemisch. Die mittlere Sedimentationsgeschwindigkeit der Teilchen wird auf zwei Arten gemessen: Zum einen wird die Position der Teilchenfront mittels klassischer Bildanalyse verfolgt und daraus die Sedimentationsgeschwindigkeit berechnet, zum anderen wird X-DFA auf verschiedene Regionen des abgebildeten Teilchenbettes angewandt. Der Vergleich der beiden Ergebnisse, hvifront und hvi xdfa, liefert eine erste Überprüfung von X-DFA auf Basis von experimentellen Daten. Es werden Experimente für verschiedene Teilchendichten Φ des Bettes durchgeführt, wodurch Sedimentationsgeschwindigkeiten im Bereich von 0.04 mm/s bis 0.13 mm/s erreicht werden. Beide Geschwindigkeitsmessungen, hvifront und hvixdfa , stimmen inner- halb einer relativen Abweichung von 9.4% überein. Hierbei ist zunächst auffällig, dass hvixdfa systematisch größer als hvifront ist. Diese systematische Abweichung führen wir auf den Beitrag einer verringerten Teilchengeschwindigkeit an der Randschicht des Systems zurück, welcher aus technischen Gründen bei der Messung von hvixdfa weniger stark berücksichtigt wird und damit zu systematisch größeren mittleren Sedimentationsgeschwindigkeiten führt. Aus den gemessenen Abweichungen lässt sich somit die Dicke der Randschicht abschätzen. Wir erhalten eine Dicke von ≈ 0.5 mm, was ca. drei Teilchendurchmessern entspricht. X-DFA ermöglicht die Untersuchung der Dynamik von undurchsichtigen Systemen, welche durch optische Methoden nicht zugänglich sind. In dieser Arbeit wird X-DFA an einem System von sedimentierenden Teilchen validiert. Diese Technik eröffnet somit die Möglichkeit auch komplexere Teilchendynamik in undurchsichtigen System zu analysieren, wie z.B. die granulare Dynamik in einem fluidisierten Bett oder Mehrphasenströmungen.

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